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张兰教授、林振宇研究员及中科院化学所王铁研究员合作论文在Nature Communications 发表
best365手机客户端类型:科研之窗  阅读次数:  发布时间:2019-07-03

best365亚洲版官网食品安全与生物分析教育部重点实验室张兰教授、林振宇研究员和中国科学院化学研究所王铁研究员团队合作研究论文“Coordination mode engineering in stacked-nanosheet metal–organic frameworks to enhance catalytic reactivity and structural robustness”在Nature Communications 2019, 10, 2779在线发表,best365亚洲版官网博士生黄川辉为第一作者,福建医科大学孙伟明博士为该工作做出了重要的贡献。

在基质上调控原子或离子的配位模式被研究者们普遍认为是巨大的挑战。本研究中,在理论计算的指导下,该团队报导了他们成功地制备了有序堆叠金属有机框架(MOFs-CASFZU-1) 纳米片催化剂,该催化剂表面具有精确控制的配位位点,同时增强了催化剂反应活性和结构稳健性。固体基底上的单分散单原子和离子作为不饱和配位金属位点,已被报导具有非常优异的催化活性。然而,在系统地调整配位模式和建立配位不饱和金属原子催化的结构与性质之间的精确关联方面,却鲜有研究。

最近,该研究团队从蜂窝的六边形结构中得到了灵感,这种六边形结构有效地提高了材料的平面外压缩和剪切稳定性。通过一种巧妙的蚀刻策略,沿着(111)面选择性蚀刻经典的MOF-HKUST-1来制备表面具有三配位铜(Cu)位点的CASFZU-1。高活性的三配位Cu位点对于催化重要的CO2环加成反应非常高效,其诱导活性明显超过了以往报道的催化剂的最大值,特别适于工业偏爱的非能耗条件。与单分散纳米片催化剂相比,CASFZU-1多相催化剂的活性能够长时间保持不变,而单分散纳米片催化剂通常会发生破碎和聚集,进而形成非活性物种,从而阻碍反应的连续性。该研究将为后期催化剂的合理设计和建构提供依据。

研究工作受到了“国家自然科学基金”、“国家重点研究开发项目”等的资助。

制备CASFZU-1的蚀刻策略. (由黄川辉博士供图)

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-10547-9


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