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郑寿添课题组在德国应用化学发表文章-无机有机杂化多铌氧酸分子笼及笼框架的合成
best365手机客户端类型:科研之窗  阅读次数:  发布时间:2019-09-19

经典多金属氧酸(亦称多酸)簇是一类由VB和VIB副族的高价金属离子(V4+/5+, Nb5+, Ta5+, Mo5+/6+和W5+/6+)和氧形成的金属氧合团簇阴离子,通常具有高的表面负电荷密度,丰富的氧化还原性和酸碱性,在催化、生物、医药和光电磁功能材料等诸多领域具有实际和潜在的重要应用。经过近二百年的合成研究,人们在多钒氧酸簇、多钼氧酸簇及多钨氧酸簇体系取得了显著的进展,已有数千种具有不同构型,核数及性质的无机或无机-有机杂化的多金属氧酸簇被成功合成。

 

尽管多酸合成化学研究具有悠久的历史,然而由于缺乏可溶性的铌盐前体、狭窄的强碱性反应pH值(10-12)和铌氧化物相对惰性的化学反应性等诸多因素,新颖多铌氧酸簇的合成充满挑战性,其体系研究进展极大落后于多钒氧酸簇、多钼氧酸簇及多钨氧酸簇体系,特别是无机-有机杂化多铌氧酸簇化学的合成研究尚处于初级阶段。

 

 

创造新物质是化学的核心研究内容。近年来,郑寿添课题组在拓展了新颖无机多铌氧酸簇的合成研究基础上,开始对富有挑战性的无机-有机杂化多铌氧酸簇的合成开展研究,发展了基于多铌氧酸簇、3d过渡金属、唑类及螯合胺类配体联合协同的反应体系,成功构建了首个系列的多铌氧酸簇-金属-有机分子笼及三维笼框架。这类无机-有机杂化材料具有迷人的超高金属核数及纳米尺度的笼状结构,可以呈现出不同的几何构型、组成、尺寸和维度,显示了该体系结构的多样性和合成反应体系的有效性。另外,这类新颖笼材料具有良好的水吸附性能,单位质量的水吸附量高于已知的其它空旷多酸簇基结构材料。最重要的是这类新颖复合笼材料的合成首次呈现了多铌氧酸簇体系与金属-有机框架体系间的合成交叉领域研究的可能性,对相关研究体系新的合成研究生长点的发现及促进无机-有机杂化多铌氧酸簇材料的发展提供了新的思路和策略。

相关结果发表在德国应用化学杂志上(Angewandte Chemie International Edition, 2019, DOI: 10.1002/anie.201910477)。

 

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